Bereits vor der Fertigstellung der Sächsisch-Schlesischen Eisenbahn, der Strecke Görlitz – Dresden, im Jahr 1846 gab es erste Bestrebungen für eine Zweigbahn von Löbau nach Zittau. Nach einem gescheiterten Anlauf kam es wenig später schließlich doch zum Bau der Strecke über Herrnhut. Die am 10. Juni 1848 feierlich eröffnete Eisenbahn ist damit eine der ältesten Eisenbahnstrecken in Sachsen und in ganz Deutschland. Im Jahr 1859 verlängerte die private Zittau-Reichenberger Eisenbahn diese Strecke bis ins heutige Liberec. Die dort begonnene Strecken-Kilometrierung mit Löbau als Endpunkt bei Kilometer 60,7 erinnert noch immer daran.
Trotz des topografisch anspruchsvollen Geländes im Oberlausitzer Bergland wurde die Strecke zweigleisig mit großzügigen Bogenradien und relativ moderaten Steigungen trassiert. Obwohl sie bereits Anfang des 20. Jh. ihren Status als Hauptbahn verlor, wies sie noch lange hochwertigen Reiseverkehr und ein erhebliches Güterverkehrsaufkommen auf. Ende der 1980er/Anfang der 1990er Jahre wurde die Strecke umfassend modernisiert und ertüchtigt – sogar die Elektrifizierung war im Gespräch.
Der gesellschaftliche Wandel nach der Wende und die damit einhergehende Verlagerung des Verkehrs auf die Straße brachte die Stilllegung zwischen Niedercunnersdorf und Oberoderwitz. Im Jahr 1998 fuhr der letzte Personenzug, 2002 der letzte Güterzug. Danach fiel dieser Streckenabschnitt in einen „Dornröschenschlaf“, aus dem ihn die Vereinsaktivitäten Stück für Stück wieder wecken sollen.